Current Photovoltaic Research. 30 June 2022. 49-55
https://doi.org/10.21218/CPR.2022.10.2.049

ABSTRACT


MAIN

  • Nomenclature

  • Subscript

  • 1. 서 론

  • 2. 연구 동향

  •   2.1 UV 안정성 향상

  •   2.2 수분 안정성 향상

  •   2.3 다기능성 안정성 향상 전략

  • 3. 결 론

Nomenclature

JSC : short-circuit photocurrent density, mA cm-2

VOC : open-circuit voltage, V

Subscript

UV : ultraviolet

MAPbI3 : methylammonium lead iodide

FAPbI3 : formamidinium lead iodide

CTL : charge-transporting layer

RH : relative humidity

1. 서 론

유-무기 하이브리드 페로브스카이트 태양전지는 2009년 Miyasaka 교수 연구팀에 의해 최초로 보고된 이후 3.8%1)에서 25.8%2)까지 가파른 효율 상승을 보이며 발전하고 있다. 페로브스카이트는 양이온(A)과 금속 양이온(B), 할로겐 음이온(X)의 ABX3 이온결정 구조를 갖는데, 대표적 페로브스카이트 소재인 MAPbI3와 FAPbI3는 높은 결정성에 기초하여 저온 용액 공정을 이용한 소자 제작이 가능하다3). 또한, 넓은 영역의 빛을 강하게 흡수하면서 50 meV 이하의 낮은 엑시톤 결합 에너지(exciton binding energy)를 가지며, 엑시톤 확산 거리(exciton diffusion length)가 길고 전하 이동도(charge mobility)가 높기 때문에 태양전지 고효율화에 매우 적합하다4,5). 이에 따라, 가격 경쟁력과 더불어 높은 광전변환효율(power conversion efficiency; PCE)을 모두 갖춘 차세대 태양광 소자로서 페로브스카이트 태양전지를 상용화하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다.

하지만 빠른 효율 향상에도 불구하고, UV와 수분 등 외부 환경에 대한 페로브스카이트 태양전지의 장기 안정성은 해결해야 할 과제로 남아있다. 페로브스카이트 태양전지가 UV에 지속적으로 노출될 경우 페로브스카이트 광활성층의 구조가 붕괴됨에 따라 효율 감소가 일어날 수 있다(Eq. 1)6).

(1)
CH3NH3PbI3PbI2+CH3NH2+HI

특히, 높은 효율을 달성하는 n-i-p 구조의 페로브스카이트 태양전지에서는 TiO2와 SnO2 등의 산화금속 기반 전자수송층이 필수적인데, 이들은 UV를 흡수할 경우 광활성층과의 계면에서 광촉매 반응을 일으켜 페로브스카이트의 구조적 안정성을 무너뜨리는 열화(degradation)로 이어질 수 있다(Eq. 2~4)6,7,8).

(2)
2I-I2+2e-
(3)
3CH3NH3+3CH3NH2+3H+
(4)
I-+I2+3H++2e-3HI

수분 안정성의 경우, 소자 내부로 침투한 물 분자에 의해 페로브스카이트 결정이 전구체(precursor) 염으로 되돌아가는 비가역적인 수화(hydration) 반응이 일어나고, 그 결과 소자 수명이 크게 줄어드는 문제가 발생한다8). 이와 같은 안정성 문제를 해결하기 위해 UV 제어(UV management)와 수분 차단의 측면에서 다양한 연구 전략이 제시되고 있다.

따라서, 본문에서는 UV에 대한 직접적인 노출을 막는 UV cutoff와 주파수 변환(frequency conversion)을 통한 UV 안정성 향상 전략, 소자 봉지화(encapsulation)와 소수성 향상을 통한 수분 차단 전략, 더 나아가 자외선과 수분 안정성, 효율 향상을 모두 아우를 수 있는 다기능성 안정성 향상 전략에 관한 연구 동향을 살펴보고자 한다(Table 1). 이를 바탕으로 향후 페로브스카이트 태양전지 상용화 연구가 나아가야 할 방향에 관해 서술하고자 한다.

Table 1.

Summarization of PSC performance with different strategies to improve stability

Device structure UV stability Humidity stability Refs.
UV-234 absorber/Glass/FTO/c-TiO2/
CH3NH3PbI3/Spiro-OMeTAD/Au
High-pressure mercury lamp (4.0 mW cm-2)
in ambient environment
- (11)
25 h, ≈80% PCE remained
Glass/ITO/PII2T8T/MA0.15FA0.85PbI2.55Br0.45
/PC61BM/BCP/Ag
365-nm UV lamp (5 mW cm-2) in ambient
environment
RH of 50 ± 10%, room temperature,
in darkness
(12)
200 min, no decrease in PCE 360 h, ≈90% PCE remained
Eu-complex LDL/Glass/FTO/TiO2/
CH3NH3PbI3/Spiro-OMeTAD/Au
UV light source (UV-Hg-2000,
Beijing Lighting Research Institute)
- (18)
10 h, 74% PCE remained
Glass/FTO/c-TiO2/SCOE/(CsFAMA)Pb
(BrI)3/Spiro-OMeTAD/Au
365-nm UV lamp, ambient environment - (19)
70 h, 80% PCE remained
Glass/FTO/m-TiO2/MAPbI3/Spiro-OMeTAD
/Au/ADA encapsulation
- RH > 85%, room temperature,
in darkness
(21)
10 h, no decrease in PCE
Glass/FTO/TiO2/MAPbI3/Oleylammonium
polysulfides/Spiro-OMeTAD/Au
- RH of 40 ± 10%, room temperature,
in darkness
(22)
14 d, 70% PCE remained
V570-doped polymer(Front)/Glass/FTO/
mp-TiO2/MAPbI3/Spiro-OMeTAD/Au/V570
-doped polymer(Back)
UV optical fiber (5 mW cm-2, Lightningcure
LC8, Hamamatsu), in Ar condition
RH = 50%, with UV irradiation
(5 mW cm-2)
(23)
3 months, no decrease in PCE 3 months, 98% PCE remained
Pt-F/Glass/ITO/SnO2/(FA0.71MA0.29)Pb
(I0.71Br0.11Cl0.18)3/Spiro-OMeTAD/Au
365-nm UV lamp (1.25 mW cm-2) in N2
condition
RH = 50~60%, room temperature,
in darkness
(24)
288 h, no decrease in PCE 864 h, no decrease in PCE

2. 연구 동향

2.1 UV 안정성 향상

페로브스카이트 태양전지는 300~850 nm 영역의 빛을 흡수하여 전류를 생산한다(Fig. 1a). 이때, 300~400 nm 사이 UV를 장기적으로 흡수할 경우 태양전지의 열화로 인해 소자 효율 감소가 일어날 수 있다(Fig. 1b). 따라서, UV 안정성을 향상하기 위해서는 태양전지 내부에 도달하는 UV 광량을 최소화하기 위한 연구 전략이 필수적이며, 이는 크게 UV 흡수체 도입을 통한 UV cutoff 전략과 흡수한 UV를 가시광선으로 변환한 후 에너지 전이(energy transfer)를 통해 광활성층에 전달하는 주파수 변환 전략으로 나눌 수 있다.

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Fig. 1

(a) Available fraction of AM 1.5G spectrum which PSC turns into electricity. Schematic diagram of (b) UV-induced degradation of PSCs, (c) UV cutoff strategy, and (d) frequency conversion strategy

2.1.1 UV cutoff 전략

본 전략은 UV를 선택적으로 흡수할 수 있는 흡수체를 광활성층보다 빛이 먼저 투과되는 위치에 도입함으로써 태양전지에 의해 흡수되는 UV 광량을 최소화하고, 그 결과 페로브스카이트 태양전지의 UV 안정성을 향상하는 방법이다(Fig. 1c). 기본적으로는 1 Sun 광원에 420 nm 이상의 빛만을 투과시키는 UV 필터를 부착하여 태양전지에 조사되는 UV를 차단하는 방법이 이용될 수 있다9,10). 하지만 이는 태양전지 구동의 외부 요인인 광원을 제한하여 안정성을 높이는 방법이라는 점에서 한계를 갖는다. 이에 따라, 태양전지 자체의 UV 안정성을 향상하기 위해서 자외선을 강하게 흡수하는 물질을 소자 내부 혹은 표면에 직접 도입하는 전략이 개발되었다11,12).

2017년 Jiangsu 대학의 J. Ding 교수 연구팀은 계면 개질(interface modification)을 통해 최적화한 페로브스카이트 태양전지 기판 바깥에 400 nm 이하의 빛을 강하게 흡수하는 UV 흡수체(UV-234)를 코팅하였고, 그 결과 기존 소자 대비 UV 안정성을 크게 향상하는 결과를 보고하였다11)(Fig. 2a). 하지만 이 경우 300~400 nm 빛이 완전히 차단됨에 따라 태양전지의 광전류 생산량이 줄어들었고, 이에 따라 최종적으로 2.2%의 PCE 감소가 함께 일어났다.

2018년 Taiwan 국립대학의 C.-C. Chueh 교수 연구팀은 p-i-n 페로브스카이트 태양전지의 UV 안정성을 향상하기 위한 전략으로 정공수송층(hole-transporting layer)의 UV 흡광을 강화하는 전략을 제시하였다12)(Fig. 2b). 이 경우 정공수송층의 가시광선(450~800 nm) 흡광과 에너지 준위 등 여러 요인이 더해져 태양전지 효율이 결정되었으나, 위 연구결과와 동일하게 정공수송층이 UV를 더 강하게 흡수할수록 300~450 nm 영역에서 EQE (external quantum efficiency)가 감소하는 것을 확인할 수 있다.

https://static.apub.kr/journalsite/sites/cpr/2022-010-02/N0170100203/images/cpr_10_02_03_F2.jpg
Fig. 2

(a) Schematic diagram of UV cutoff for PSCs using UV-absorber (UV-234) (Top), EQE spectra (Bottom-left) and UV stability test of PSCs with and without UV-absorber coating (Bottom-right). Copyright 2017 Royal Society of Chemistry11). (b) Energy level diagram (Top-left) and UV-vis absorption spectra (Top-right) of the designed hole-transporting layers for p-i-n PSCs, EQE spectra (Bottom-left) and UV stability test of PSCs (Bottom-right). Copyright 2018 Royal Society of Chemistry12)

따라서, UV cutoff 전략은 UV를 차단하여 페로브스카이트 태양전지의 안정성을 향상할 수 있지만, UV 영역에 대한 광전류 생산이 저하됨으로써 PCE 감소를 동반할 수 있는 trade-off 전략이라는 점에서 한계를 갖는다.

2.1.2 주파수 변환 전략

400 nm 미만의 자외선이 페로브스카이트 태양전지의 광활성층에 도달하기 위해서는 FTO 또는 ITO 기판과 더불어 CTL을 통과해야 한다. 이 과정에서 자외선의 상당 부분이 차단되거나 흡수되기 때문에 광활성층에 도달할 수 있는 자외선 광자(photon) 수는 다소 적다. 또한, 자외선과 같은 높은 에너지를 가진 광자로부터 생성되는 엑시톤은 열손실(thermalization)과 표면 재결합(surface recombination)에 의해 광전류를 효율적으로 생산하기 어렵다13). 이러한 이유로 페로브스카이트 태양전지는 UV 영역에 대해서 가시광선 영역에 비해 상대적으로 낮은 EQE를 갖게 된다. 따라서, 페로브스카이트 태양전지 상용화 연구에서는 UV 안정성 문제를 개선할 뿐만 아니라 이를 효과적으로 활용하기 위한 전략이 필요하다.

주파수 변환은 UV를 흡수하여 가시광선을 방출하는 발광체 기반 전략으로14,15), 태양전지에 해로운 UV를 차단함과 동시에 광활성층이 보다 효율적으로 활용할 수 있는 가시광선을 추가로 제공한다는 점에서 UV cutoff 전략과 크게 차별화된다(Fig. 1d). 주파수 변환으로 생성되는 가시광선 광자는 에너지 전이를 통해 광활성층에 전달되는데, 이는 앞서 언급한 엑시톤의 열손실 및 표면 재결합 문제를 줄일 수 있다. 따라서, 주파수 변환 전략을 이용할 경우 UV 영역에 대한 EQE 증가와 더불어 소자 효율 향상을 기대해볼 수 있다.

주파수 변환 메커니즘에는 하나의 광자(E1)로부터 두 개의 광자(E2; 2×E2 < E1)를 생성하는 광하향변환(photon downconversion)과, 흡광-발광 과정에서 광자의 에너지가 감소하는 광하향편이(photon downshifting)가 있다16). 광하향변환은 주로 Eu, Tb와 같은 란타넘족(lanthanide)을 포함하는 특수한 발광체에서 일어난다고 알려져 있으며17), 광하향편이의 경우는 강한 인광을 방출하고 큰 Stokes shift를 갖는 유기금속복합체(Pt, Ir, Ru 등)가 이용될 수 있다. 이때, 이론상 광하향편이를 통해 생성할 수 있는 가시광선 광자는 광하향변환에 비해 그 수가 적지만, 이는 분광학적 특성 조절이 매우 용이한 유기금속복합체를 이용하기 때문에 물질 개발에 있어 큰 장점을 갖는다.

이러한 주파수 변환 전략은 다양한 유/무기 태양전지 분야에서 적용되고 있으며, 최근 페로브스카이트 태양전지 분야에서도 꾸준한 연구가 이루어지고 있다. 2017년 화베이전력대학의 S. Dai 교수 연구팀은 300~350 nm 영역의 빛을 흡수하고 강한 적색광을 방출하는 란타넘족 발광체인 Eu-complex를 개발하여 페로브스카이트 태양전지 외부에 코팅하였고, 그 결과 주파수 변환을 통해 효율과 UV 안정성이 동시에 향상됨을 보고하였다18)(Fig. 3a). 이러한 결과는 주파수 변환 층을 소자 내부에 적용하는 경우에서도 확인할 수 있다. 2019년 Sun Yat-sen 대학의 Z. Chi 교수 연구팀은 전자수송층과 페로브스카이트 광활성층 사이에 Eu-complex를 도입하였으며, 주파수 변환에 의한 광전류 생산효율 및 안정성 향상 효과를 확인하였다19)(Fig. 3b).

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Fig. 3

(a) Schematic diagram of outside photon downconversion coating for PSCs, and the resulting EQE and UV stability test. Copyright 2017 American Chemical Society18). (b) Schematic diagram of photon downconversion as an interfacial layer for PSCs, and the resulting EQE and UV stability test. Copyright 2019 Royal Society of Chemistry19)

이처럼, 주파수 변환은 UV에 의한 페로브스카이트 태양전지의 열화를 막는 안정성 향상 전략에서 더 나아가, 광전류를 효과적으로 생산하지 못하는 UV를 가시광선으로 변환함으로써 태양전지의 효율을 향상할 수 있다는 점에서 의의를 지닌다. 따라서, 이는 페로브스카이트 태양전지 상용화 연구에 있어서 필수적인 UV 제어 전략이라고 할 수 있다.

2.2 수분 안정성 향상

페로브스카이트 태양전지는 수분에 노출될 경우 페로브스카이트 결정이 전구체 물질(PbI2, MAI, FAI 등)로 분해되는 수화 반응이 일어남에 따라 효율이 급격하게 감소한다. 이러한 수분 안정성 문제를 해결하기 위한 노력으로, 태양전지 내부에 물 분자가 침투하지 못하도록 소자 전체를 봉지화 하거나 광활성층과 CTL과 같은 페로브스카이트 소재의 소수성(hydrophobicity)을 높이는 연구 전략들이 제시되어 왔다20-22).

소자 봉지화는 태양광 소자와 유기발광다이오드 등 다양한 광전소자의 구동 안정성을 높이기 위해 개발되어 온 전략으로, 수분 침투를 물리적으로 차단하기 위해 유리나 고분자 등이 이용될 수 있다. 2018년 Sevilla Pablo de Olavide 대학의 J. A. Anta 교수 연구팀은 adamantane 고분자(ADA)를 개발해 페로브스카이트 태양전지를 봉지화하였고(FTO/ETL/Perovskite/HTL/Au/ADA), 이에 따라 소자의 수분 안정성이 크게 향상됨을 보고하였다21)(Fig. 4a). ADA 코팅을 통한 수분 차단 효과는 소자를 물에 직접 노출하는 실험에서 극명하게 확인할 수 있다(Fig. 4a-Right).

봉지화 전략을 통한 안정성 향상 효과를 더욱 높이기 위해서는 페로브스카이트 소재의 소수성을 높임으로써 태양전지 고유의 수분 안정성을 향상하는 연구가 동반되어야 한다. 2019년 동중국과학기술대학교의 H. G. Yang 교수 연구팀은 간단한 sulfur-oleylamine(S-Oam) 용액 처리 공정을 통해 페로브스카이트 태양전지의 수분 안정성을 향상하는 전략을 제시하였다22)(Fig. 4b). 이때 S-Oam 용액은 H2S와 oleylammonium polysulfide (OP)를 생성하는데, H2S에 의해 페로브스카이트 표면 식각이 일어난 후 OP 자가조립(self-assembly)이 이어진다. 표면에 형성된 OP 박막은 광활성층 패시베이션(passivation) 효과와 더불어 알킬 체인에 의한 소수성 강화를 통해 태양전지의 수분 안정성을 높일 수 있다.

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Fig. 4

(a) Encapsulation of PSCs with adamantane (ADA) polymer. Copyright 2018 American Chemical Society21). (b) Schematic diagram of sulfur-oleylamine surface modification. Copyright 2019 Royal Society of Chemistry22)

이처럼 페로브스카이트 태양전지의 수분 안정성 향상을 위해서는 소자 내·외적으로 수분 침투를 막기 위한 전략이 필요하다. 이에 따라 많은 연구 그룹에서는 대량생산이 가능하고 제작 비용이 저렴한 물질 개발을 위해 지속적인 노력이 이어지고 있다.

2.3 다기능성 안정성 향상 전략

앞서 소개한 연구 전략들은 UV 제어와 수분 차단을 위해 독립적으로 설계되었다. 하지만 향후 페로브스카이트 태양전지 상용화 단계로 나아가기 위해서는 복합적인 목적을 지닌 안정성 향상 전략이 필요하다. 이에 따라, 최근 단일 물질과 간단한 공정을 이용해 페로브스카이트 태양전지의 UV 및 수분 안정성과 효율을 동시에 향상하는 방향으로 연구가 발전되고 있다.

다기능성 안정성 향상 전략 중 하나로, 강한 발수성(water-repellency)을 지닌 주파수 변환 소재를 이용할 경우 효과적인 UV 제어뿐만 아니라 물 분자의 접근을 함께 막아줄 수 있어 태양전지의 효율과 안정성을 끌어올릴 수 있다. 2016년 Torino Politecnico 대학의 C. Gerbaldi 교수 연구팀은 광하향편이 소재(V750)를 플루오르화 작용기가 함유된 폴리머와 혼합하여 발수성을 지닌 주파수 변환 코팅법을 개발하였다23). 이를 태양전지 기판 위(front)에 코팅했을 때, 광하향변환에 의해 효율이 향상됨을 EQE 변화를 통해 확인하였다(Fig. 5a,b). 더 나아가 본 연구에서는 수분 안정성을 향상하기 위해 전극면(back)에 본 물질을 추가로 코팅하여 발수성 효과를 얻고자 하였다(Fig. 5c). 그 결과, front/back 코팅을 모두 진행한 소자는 실외 환경에 6개월 이상 노출된 이후에도 성능이 유지되는 뛰어난 안정성 향상 결과를 보여주었다(Fig. 5d).

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Fig. 5

(a) Normalized absorption and emission spectra of the photon downshifting layer (PDL) and the EQE of PSCs. (b) EQE of PSCs with and without PDL coating. (c) Contact angle of the PDL with water. (d) UV and humidity stability test of PSCs with and without PDL coating. Copyright 2016 American Association for the Advancement of Science23)

최근, 울산과학기술원의 권태혁 교수 연구팀은 페로브스카이트 태양전지의 효율과 UV·수분 안정성을 동시에 향상할 수 있는 효과적인 발수성 주파수 변환 코팅 공정을 발표하였다24)(Fig. 6a). 본 연구팀은 강한 발수성과 높은 주파수 변환 성능을 갖는 백금복합체(Pt-F)를 개발하였고, 이를 초음파 스프레이(ultrasonic spray) 공정을 통해 페로브스카이트 태양전지에 효과적으로 적용하였다. 초음파 스프레이 공정은 분자 응집(aggregation)에 의한 발광효율 저하를 최소화할 수 있고, 소자의 윗면과 측면을 동시에 코팅할 수 있다는 점에서 장점을 갖는다(Fig. 6b). 이는 단일 물질, 단일 공정을 통해 페로브스카이트 태양전지의 효율과 안정성을 높인다는 점에서 기존 연구 전략들과 차별성이 있다(Fig. 6c-e). 더 나아가, 이는 태양전지 구조에 상관없이 적용할 수 있는 범용적인 전략이므로 페로브스카이트 태양전지 상용화를 위한 플랫폼 기술로서 중요한 의미를 갖는다.

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Fig. 6

(a) Schematic diagram of water-repellent photon downshifting layer (Pt-F) for PSCs. (b) Simultaneous side-coating of Pt-F by ultrasonic spray deposition (USD) method. (c) EQE spectra, (d) UV stability test, and (e) humidity stability test of PSCs with and without Pt-F coating. Copyright 2020 John Wiley and Sons24)

3. 결 론

차세대 고효율 태양광 소자로서 각광받는 페로브스카이트 태양전지는 최근 실리콘 태양전지와 견줄만한 높은 광전변환효율을 달성함으로써 그 입지를 다지고 있다. 하지만 페로브스카이트 태양전지의 상용화를 위해서는 UV, 수분 등 외부 환경에 대한 안정성 확보가 필수적이며, 이를 위해 태양전지 소재와 구조 등 다방면으로 안정성을 향상하기 위한 전략이 개발되었다. 앞으로의 연구가 다기능성 안정성 향상 전략에 기초하여 소재의 고효율화, 공정의 간소화, 비용 절감, 그리고 대면적화의 측면에서 지속적으로 발전된다면, 머지않아 페로브스카이트 태양전지의 상용화가 실현될 수 있을 것으로 기대해 본다.

Acknowledgements

본 연구는 울산과학기술원(UNIST)의 재원으로 U-K브랜드 육성사업의 지원을 받아 수행되었습니다(1.220026.01).

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